日前，四川理工(gong)大(da)(da)學張曉杰研究員(yuan)團隊與南京大(da)(da)學史晶(jing)晶(jing)副校長(chang)共同在ACS&上發表(biao)了題為“Ring-of: -High-Li-S”的(de)文(wen)章。 在本文(wen)中(zhong)，碳(tan)納米(mi)管(guan)（TLP@CNT）通(tong)過(guo)硫(liu)(liu)代香(xiang)豆素的(de)親核開環聚(ju)合原位包覆，用作鋰硫(liu)(liu)電池的(de)負電極負載硫(liu)(liu)骨架。 TLP@CNT可(ke)與硫(liu)(liu)和多硫(liu)(liu)化氫產(chan)生強SS共價鍵，從而有效抑制“穿梭(suo)效應”。 整個反應具(ju)有高效、快速、無催化劑、無副產(chan)物的(de)特點(dian)。
本文要點
TLP@CNT表面的吡啶可(ke)(ke)(ke)以錨定硫(liu)(liu)和長(chang)鏈多(duo)硫(liu)(liu)化氫生成SS共價鍵，為負載單(dan)質硫(liu)(liu)提供豐富的錨定中(zhong)心(xin)。 TLP@CNT/S中(zhong)的SS鍵在放電時可(ke)(ke)(ke)以斷裂成Li2S，充電時S2-形成長(chang)鏈硫(liu)(liu)的可(ke)(ke)(ke)逆過(guo)程，從而(er)抑制可(ke)(ke)(ke)溶性多(duo)硫(liu)(liu)化氫引起(qi)的“穿梭(suo)效應”。
圖2 復(fu)合材料(liao)的結(jie)構(gou)表征
電(dian)物(wu)理(li)特性表(biao)明，TLP@CNT/S 陽極具有更快的(de)(de)氧化還原反應動力(li)學，并(bing)表(biao)現(xian)出快速的(de)(de)電(dian)荷(he)轉移和(he)離子(zi)擴散(san)速率。 這些優異的(de)(de)性能主要是由于硫錨(mao)定和(he)吸附多(duo)硫化氫的(de)(de)富電(dian)子(zi)給電(dian)子(zi)體（如-NH2、-CO(NH)-）的(de)(de)雙重作用，有效地抑制了(le)多(duo)硫化氫的(de)(de)“穿梭效應”。 TLP@CNT/S負極在1C倍率下循環500次后的(de)(de)放電(dian)比容量保(bao)持率為80.88%，單(dan)循環衰減率低(di)至0.038%。
圖3 復(fu)合材料(liao)的吸附實驗
圖4 鋰硫電(dian)池電(dian)物理性能測試
圖5 鋰硫(liu)電(dian)池電(dian)物(wu)理性(xing)能(neng)測試(shi)和可逆性(xing)測試(shi)
為(wei)了(le)(le)更好地(di)理解(jie)TLP@CNT復合材料對多硫化氫的轉化，本(ben)文(wen)進行了(le)(le)密(mi)度(du)泛函理論（DFT）估計。 模擬了(le)(le)循環過程中S8和Li反應生成(cheng)多硫化氫以及多硫化氫降解(jie)為(wei)Li2S的過程。
圖6 DFT理論(lun)估計
這項工作(zuo)對于制備用于高(gao)性能(neng)鋰硫電池(chi)的(de)硫主體材(cai)料(liao)具有重要價值，甚至可(ke)以預(yu)期這些(xie)策略可(ke)以應用于硫化學的(de)其他(ta)領域(yu)，如隔(ge)膜、粘合劑(ji)、自疤痕材(cai)料(liao)、 ETC。
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